崔光磊Angew：通过超分子共组装抑制钙钛矿太阳能电池中的界面加速降解

中国科学院青岛生物能源与过程研究所崔光磊、邵志鹏，云南大学蒋峰芝等人针对钙钛矿与有机空穴传输层界面易劣化的关键问题，开展咔唑基超分子共组装界面修饰的系统性研究。金属卤化物钙钛矿拥有优异的光电性能，但在光照、高温双重应力作用下，钙钛矿 / 有机空穴传输层界面会发生耦合式失效；仅采用单一成分界面修饰层难以同时稳定钙钛矿吸光层与掺杂 Spiro-OMeTAD 薄膜，最终导致两层功能材料同步衰减。为此，该团队设计了由铵基功能化单体 CzPACl 与柔性低聚乙二醇单体 CzOEG 复合构筑的咔唑基超分子共组装体系，同步实现钙钛矿表面缺陷钝化与 Spiro-OMeTAD 层稳定性提升。

两种结构互补的单体经共组装可形成单层纳米片状界面修饰层，该修饰层既能牢固锚定于钙钛矿表面，又与相邻 Spiro-OMeTAD 层具备优异的电学、力学相容性。其中铵基修饰的 CzPA⁺单元能够钝化钙钛矿表面配位不饱和缺陷，抑制热诱导的物相分解；电中性 CzOEG 组分可削弱分子间静电排斥，诱导界面有序堆积，增强薄膜在热应力下的力学稳定性。该共组装纳米片可实现多重协同调控：一方面阻隔锂离子向钙钛矿层迁移，另一方面少量 CzOEG 可渗入 Spiro-OMeTAD 内部，通过分子间作用力稳定自由基阳离子、提高薄膜玻璃化转变温度，保证器件长时间工作下高效的空穴输运性能。同时界面层还可抑制非辐射复合、减缓离子迁移，维持 Spiro-OMeTAD 自由基阳离子有效浓度，优化界面浸润性与力学适配性。

得益于多维度协同界面调控作用，修饰后的钙钛矿太阳能电池实现 25.8% 的高光电转换效率，光热稳定性表现优异：持续光照 1000 h 后器件效率保留初始值 90% 以上，85 ℃高温老化 1000 h 以上仍维持超过 80% 的初始效率。该研究明确，器件加速衰减的根本原因并非单一功能层本征不稳定，而是多层界面耦合失效。文中提出的超分子共组装策略可同步完成化学缺陷钝化、界面力学适配、电荷输运优化，有效阻断耦合式界面降解路径，为钙钛矿光电器件稳定性优化搭建了通用、模块化的设计平台，为研发兼具高效率与长效工作稳定性的钙钛矿光电器件提供全新思路。

文献信息

Suppressing Interfacial-Accelerated Degradation in Perovskite Solar Cells via Supramolecular Co-Assembly

Boyang Lu, Xiaopeng Feng, Zhipeng Shao, Mingyuan Han, Xiaofan Du, Qichao Meng, Yaliang Han, Rongxiu Liu, Ziqiang Su, Bingqian Zhang, Hao Wei, Zucheng Wu, Changcheng Cui, Shengren Xia, Fengzhi Jiang, Guanglei Cui

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.2884874

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