李永舫&邱贝贝Angew：效率超20%！薄膜形态调控实现高效OSCs

主要内容

调控薄膜形态是实现高性能有机太阳能电池（OSCs）的核心挑战。由于给体（Donor）与受体（Acceptor）材料的分子间相互作用存在本质差异，通过分子工程设计固体添加剂以实现对其聚集行为的差异化调控，已成为突破当前效率瓶颈的关键路径。在此背景下，中国科学院化学研究所 李永舫研究员，浙江师范大学邱贝贝教授和嘉兴大学姚嘉教授联合其团队，通过联噻吩异构体工程开发出新一代形貌调控策略，在二元OSCs效率上取得重大突破。

研究团队系统设计了三种联噻吩异构体固体添加剂（2,2'-TT、2,3'-TT、3,3'-TT），通过调控噻吩单元的α/β连接位点，构建了具有相同平面共轭骨架但静电势（ESP）分布显著差异的分子库。密度泛函理论（DFT）计算表明：3,3'-TT的ESP极小值区域集中于分子中央，与L8-BO的π共轭面形成强π-π相互作用（结合能：-52.3 kcal/mol）；2,2'-TT的ESP分布更均匀，优先与PM6的硫氧基团发生偶极-偶极相互作用（结合能：-38.7 kcal/mol）；2,3'-TT则表现出中间态的相互作用特性。这种差异化的分子识别机制为选择性调控给体/受体聚集行为奠定了基础。

GIWAXS表征揭示了添加剂对分子堆积的精准调控作用：对于L8-BO受体材料，3,3'-TT处理使（010）晶面间距从3.42 Å缩减至3.21 Å，π-π堆积相关散射峰强度提升2.3倍，形成高度有序的分子排列；而2,2'-TT虽能增强L8-BO的结晶性，但对PM6给体材料的面外（010）衍射峰强度仅提升1.1倍，表明其调控作用具有选择性。更关键的是，3,3'-TT可诱导PM6形成纳米纤维状聚集结构（宽度：15-20 nm），与L8-BO的纳米片层（厚度：8-12 nm）构建出双连续互穿网络，这种理想的相分离形貌使激子解离效率提升至98.7%。

器件性能验证了形貌调控的显著效果：3,3'-TT处理的PM6:L8-BO基器件实现19.34%的光电转换效率（认证值：19.12%），开路电压（Voc）达0.916 V，短路电流密度（Jsc）为26.85 mA/cm²，填充因子（FF）突破77.3%。特别值得注意的是，其载流子寿命（τ）延长至1.2 μs，较未添加体系提升2.8倍，这得益于3,3'-TT对给体/受体界面处缺陷态密度的有效抑制（从1.2×10¹⁶ cm⁻³降至4.5×10¹⁵ cm⁻³）。进一步拓展至D18:L8-BO体系时，3,3'-TT处理的器件效率达20.32%（认证值：20.18%），FF高达82.47%，创下二元OSCs的世界纪录。

该研究的突破性在于：通过分子异构化工程实现了对给体/受体聚集行为的"双通道"精准调控——既强化受体材料的π-π堆积以提升电荷传输，又优化给体材料的纤维化生长以促进激子解离。这种策略不同于传统添加剂的"一刀切"式调控，为开发高效稳定的光伏材料提供了全新范式。研究团队还通过原位GIWAXS监测发现，3,3'-TT在薄膜退火过程中可动态调整分子取向，最终形成与光吸收谱完美匹配的纳米结构，这种"动态形貌工程"机制为后续材料设计提供了重要理论依据。

此成果不仅刷新了二元OSCs的效率纪录，更系统揭示了固体添加剂化学结构与分子聚集行为、共混形貌、光物理过程及器件性能之间的定量构效关系。通过异构体工程实现的差异化调控策略，为解决有机光伏领域长期存在的"形貌-稳定性-效率"矛盾提供了创新解决方案，标志着OSCs技术向产业化应用迈出了关键一步。

文献信息

Selectively Modulating the Donor and Acceptor Aggregation Behaviors Through Solid Additive Isomerization Engineering for Organic Solar Cells Exceeding 20% Efficiency

Keli Shi, Haicui Liu, Shucheng Qin, Qianqian Zhao, Xiaoyu Mou, Jvfang Liang, Jia Yao, Can Zhu, Lian Zhong, Jing Guo, Jinyuan Zhang, Yilei Wu, Zhi-Guo Zhang, Beibei Qiu, Yongfang Li

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/ange.202514004

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